O núcleo mais representativo é o de Arte Sacra da produção escultórica Portuguesa e brasileira  dos séculos XVI a XXI, frequentemente em madeira, destacando-se o Cristo em terracota e o conjunto de

Santa Ana e Maria Menina em madeira, ambos de autor desconhecido e provável origem brasileira.

O acervo inclui uma importante coleção de objetos litúrgicos, incluindo belo ostensório ou custódia de duas espécies. No que respeita a relicários, o acervo integra peças desde o século XIII. Expõe-se ainda uma coleção de pinturas, incluindo um interessante grupo de pinturas em afresco alusivas à Virgem Maria, onde se destacam os do altar-mor.

Destaque para o acervo dos povos indígenas do Espírito Santo.